Paulius Jankūnas apie save garsiai kalbėti privertė 2002-2003 metų sezone, kai žaisdamas Kauno „Žalgirio“ dublerių komandoje tiesiog siautėjo LKAL varžybose ir buvo išrinktas naudingiausiu Lietuvos antrosios lygos krepšininku.
Nieko nuostabaus, kad jau kitą sezoną perspektyvus aukštaūgis buvo perkeltas į pirmąją „Žalgirio“ komandą, kurioje ir praleido didžiąją savo karjeros dalį, keturis kartus tapo Lietuvos ir dukart Baltijos lygos čempionu.
2009 metais P.Jankūnas paliko Kauną ir pasirašė sutartį su „Chimki“ klubu. Vis dėlto jo rusiškoji odisėja tęsėsi labai trumpai ir vos po vieno sezono puolėjas grįžo į gimtąjį lizdą – „Žalgirį“.
P.Jankūnas žaidė visų amžiaus grupių Lietuvos rinktinėse ir laimėjo tris medalius: 2003 metų pasaulio čempionato sidabrą, 2004 metų Europos čempionato bronzą bei 2005 metų pasaulio čempionato auksą.
Vyrų rinktinėje A.Sabonio krepšinio mokyklos auklėtinis P.Jankūnas debiutavo 2005 metais. Jis greitai įsitvirtino komandoje, tačiau prarado joje vietą pasikeitus treneriams. Jau 2007 metų Europos čempionate, iš kurio P.Jankūnas grįžo su bronzos medaliu, jo indėlis buvo labai kuklus, o po to dvejus metus iš eilės rinktinė į tarptautines varžybas vyko be aukštaūgio kauniečio.
Lietuvos rinktinėje: žaidė 2005 ir 2007 m. Europos čempionatuose, 2006 m. pasaulio čempionate. Oficialiose varžybose žaidė 14 rungtynių, pelnė 66 taškus.
